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Großkirchheim liegt im Nordwesten Kärntens im Oberen Mölltal, in der Gebirgsregion der Hohen Tauern und ist zwischen der Schobergruppe im Westen und der Goldberggruppe im Osten eingebettet. Weite Teile dieser Gebirgsgruppen sind als Nationalpark festgelegt (Außenzone und Kernzone), wobei in der Gemeinde selbst über 70 % der Gemeindefläche als Nationalpark ausgewiesen sind und Großkirchheim daher Nationalparkgemeinde ist. Auch die Kärntner Nationalparkverwaltung und das Nationalparkhaus „Alte Schmelz“ sind im Gemeindehauptort Döllach angesiedelt. Das Obere Mölltal verläuft von Heiligenblut bis nach Winklern in Nord-Süd-Richtung und ist als eiszeitlich geformtes Trogtal ausgebildet. Der Talraum entlang der Möll gibt dabei den Hauptsiedlungs- und Wirtschaftsraum in der Region vor. Die einzelnen Siedlungen sind jedoch zumeist an den Schwemmkegeln der Seitenbäche situiert und die landwirtschaftlich genutzten Flächen ziehen sich auch beidseitig in den Hanglagen bis auf ca. 1.500 Meter Seehöhe, woran bergwärts Almen anschließen, die in die Schutt-, Block- und Felsfluren der Hochgebirgsregion übergehen. Der Gemeindehauptort Döllach liegt auf 1.024 Meter Seehöhe, die höchste, ständig bewirtschaftete Hofstelle auf ca. 1550 Meter im Streusiedlungsbereich Allas. Geographisch wird die Gemeinde von den genannten Gebirgsgruppen, dem Mölltal als Haupttal und von zwei bedeutenderen Seitentälern geprägt: dem Gradental, welches in die Schobergruppe reicht und dem Zirknitztal, das in die Goldberggruppe führt, und sich in das Große und Kleine Zirknitztal aufgabelt.